Sa première illustration est publiée dans l'hebdomadaire humoristique Le Hérisson alors qu'il n'a que 19 ans. Très vite, ses dessins vont séduire de nombreux journaux tels Le Parisien libéré, La Vie parisienne, France Soir, France dimanche, Actuel, Radar, Le Monde ou encore Libération. Mais ce n'est que dans les années 50 qu'il expérimente le dessin de fait divers, illustrant les crimes les plus sordides et enchaînant les Unes de l'hebdomadaire Détective. Grâce à son coup de crayon réaliste, il est surnommé "l'Alfred Hitchcock du dessin de fait divers".
L'art du crime
Dans la Préface du dictionnaire Angelo Di Marco : l’art du crime (Steinkis, 2 décembre 2015), Ondine Millot et Didier Decoin racontent qu'une de ses Unes de Détective a permi à la police d'identifier un suspect et citent Angelo Di Marco : "C’était en 1959. Je m’étais rendu à la PJ, au fameux 36, quai des Orfèvres, où la voisine de palier de la victime m’a décrit le type qu’elle avait entrevu. Je dessinais, elle rectifiait, je dessinais, elle rectifiait – bref, ça a duré trois heures. Détective a publié ce portrait-robot à la une, et peu après, grâce à ça, le gars a été arrêté. Aujourd’hui, on arrive au même résultat en faisant des simulations sur ordinateur. Mais à l’époque, c’était pas mal, non ?"
Il avait ouvert un musée virtuel sur Internet.